1. 网站地图
  2. 设为首页
  3. 关于我们


锡合金力学性會級娜损伤麵

发布时间:2019-12-28 13:14
1.1研究背景
错(Aluminium)是地壳中分布最广、储量最多的元素之一,其化学元素符 号为AL在门捷列夫周期表中属第三周期主族元素,原子序数为13,相对原子 质量为26.9815,常见的化合价为+3价,具有面心立方(fece centered cubic,简 称FCC)的点阵结构,没有同素异构转变。纯A1的密度小(2.7g/cm3),熔点 低(〜66(TC),具有很高的塑性或延性(延伸率32〜40%,断面收缩率70〜90%), 以及较好的抗腐蚀性能。早期因纯A1的强度低,很难被用于结构材料。经长期 的生产实践和科学实验,人们逐渐通过加入各种合金元素以及热处理强化等方式 提升A丨的强度,产生了一系列具有特殊功能的铝合金,并被广泛应用于机械制 造、国防军工及航空航天等各大行业。
对于不同成分和热处理状态的铝合金,通常使用不同的牌号予以区分。目前 国际上多釆用美国铝协会的分类,使用八字符的代码表示某种成分和热处理状态 的铝合金,书写形式为:前后各四个字符为一组,并以连字符连接。前一组四个 字符均为数字,表示铝合金的化学成分。其中首字符1〜8分别表示铝合金的8 大类:〗xXX系列表示纯度不低于99.00wt%的纯铝(其中主要的杂质元素是铝在 冶炼过程中的残留物FeSi,不同程度的存在于所有铝合金中);2xxx表示 Al-Cu合金;3xxx表示Al-Mn合金;4xxx表示Al-Si合金;5xxx表示Al-Mg合 金;6xxx表示Al-Mg-Si合金;7xxx表示Al-Zn合金;8xxx表示A1与其他元素 的合金,例如Al-Li合金等。第一组字符中的后三位数字表示同一系列中的特定 合金。第二组四个字符表示热处理或冷加工程度,其中第一个字符为大写字母, 其他三个字符为数字。例如,第二组第一个字符为〇表示为完全退火状态H 表示应变硬化状态,T表示沉淀硬化状态等等。我国铝合金的分类及牌号相对较 简单,主要以L (纯铝LF (防锈铝LT (特殊铝LY (硬铝LC (超 硬铝)等符号加上相应的数字表示,较常见的有LY12、LT21和LT26等。
由于铝合金具有热中子截面及活化截面较小(A1的热中子吸收截面在所有 金属中仅大于BeMgZr)、辐照感应放射能衰减快、反应堆壁溅蚀小、耐 辐照性能好(175°C以下),以及导热快、重量轻、比强度大、成本低和易加工 等优点,因此核反应堆中也得到了广泛的应用,例如堆内的元件包壳、堆芯结构 材料、中子束管、容器管道以及工CF冷冻靶套筒部件等。另一方面,由于铝合 金在使用过程中存在着熔点较低、高温水中易发生氢泡腐蚀(指由氢分子形成内 压而引起的起泡现象)和晶间腐蚀等问题,目前仅能在运行温度低于200°C的核

反应堆内使用。我国反应堆内常用的铝合金成分及最高使用温度[11参见表1.1。
表1.1我国反应堆内常用的铝合金成分及最髙使用温度11
合金     成分/wt%     最高使用
Fe Si Mg Cu A1 M/癱
01060 <0.25 <0.20 ? <0.01 >99.6 120
1050A <0.30 <0.30 _ <0.015 >99.5 120
1100 <0.35 <0.40 _ <0.05 >99.3 120
LT26 0.08 〜0.18 0.04 〜0,06 ? ? 其余 ?
L丁 21 _ 0_ 60 〜].20 0.45〜請 ? 其余 ?
 
 
 
铝合金作为核反应堆内较为重要的结构材料,在服役时会经受各种射线和高 能粒子的辐照,其内部结构和力学性能会发生较为明显的变化[2]。因此,研宄其 辐照后的物理力学性能对于反应堆的安全运行至关重要s国内外的研究结果表 明,当金属铝合金经受辐照的积分中子注量接近1022n/Cm2时,材料初性降低、 脆性显著增加,内部裂纹极易萌生及扩展,具有较高的脆性断裂风险[3]。近年来, 国内早期投入运行的反应堆,例如492#、493#和清华200#等已经接近其设计年 限,急需铝合金结构材料经受约l〇22n/cm2的辐照剂量后其物理力学性能的变化 数据,作为评价反应堆服役数十年后,其内部重要的结构材料是否依然满足安全 运行要求的重要参考依据之一。
总之,通过研究作为反应堆结构材料的铝合金的微细观辐照损伤及宏观动静 态力学性能,可以为其他研宄性反应堆的设计、运行安全性和延寿等方面提供重 要的参考数据,防止因铝合金材料失效而造成的运行风险以及其他意外灾害a当 前对于中子辐照后的铝合金在动态下压缩和拉伸变形行为的研究开展较少,并且 国内外中子辐照效应的研究对象绝大多数来源于随堆辐照或者采用辐照模拟技 术(例如粒子辐照等)获得的辐照金属样品,与反应堆内真实服役的结构材料相 比,在某些方面存在着不小的差异。通过对反应堆内真实服役的铝合金的高低温 动静态力学性能的研宄,可以获得极度稀缺的反应堆内真实结构材料的力学性能 数据,也可为其他反应堆的设计和安全运行提供重要的参考依据。
1.2金属材料辐照损伤研宄进展
辐照损伤是导致金属材料的力学性能发生变化的重要因素。辐照损伤效应通 常指高能粒子或射线与物质相互作用造成的微观结构及物理力学性能的变化,主

要包括金属内部晶格原子移位生成的辐照缺陷以及发生核反应生成的嬗变产物 (如SiPS等固体或HHe等气体)等对材料性能的影响。

 
 
辐照损伤对于金属材料物理力学性能的影响,在宏观力学性能方面的体现主 要有辐照硬化、辐照脆化、辐照蠕变以及辐照疲劳等。目前国内外主要关注较f氏 辐照环境温度(通常指温度在〇.3Tm以下)和较低辐照剂量下的材料辐照损伤行 为。辐照损伤的基本机理为:金属材料的晶格原子受到以快中子(通常指E>0.1 MeV的中子)为主的高能粒子的撞击后,会偏离其原来的位置,形成大量离位 原子,并进一步通过级联碰撞过程演化形成复杂的缺陷结构,如间隙原子、空位、 位错环、层错四面体以及空洞等。辐照损伤强度通常用晶格原子的平均离位次数 (displacement per atom,简称dpa)来衡量。〇8细1<^等[5-7]指出,金属内部各种 辐照缺陷的产生,与不同的辐照损伤强度、辐照环境温度,以及不同晶体结构的 辐照材料相关。此外,热中子(通常指E<0.625 MeV的中子)等导致的嬗变反 应还能生成SiP等固体杂质以及HHe等气体杂质,通过辐照偏聚作用聚集 在晶界或空洞周围。由于金属内部生成了大量的辐照缺陷或杂质元素,当辐照材 料受到外加载荷发生塑性变形时,其内部位错的滑移将受到辐照缺陷或杂质颗粒 的阻碍,从而其物理力学性能被极大地改变,这正是金属材料发生辐照硬化、辐 照脆化和功硬化系数下降等现象的微细观解释[8]

第一性 原理计箅
atomic-nm nm-^in fim-mm mm-m
空间尺度
图1.1不同尺度下研宄辐照损伤效应的主要方法和手段141
由此可见,研宄辐照缺陷对于金属材料物理力学性能的影响,属于典型的多 尺度问题[4]:在微观原子尺度上高能粒子撞击晶格原子使材料的晶体结构发生变

化,生成细观晶粒尺度上的辐照缺陷,进而使宏观多晶尺度上材料力学性能发生 改变。因此,根据不同研究尺度,主要研究方法或手段各有不同[9]。在微观原子 尺度,通常釆用如第一性原理、分子动力学等模拟计算的方法进行研宄;在细观 晶粒尺度,一般釆用基于连续介质力学的辐照晶体塑性理论等方法进行物理建模 等有效途径进行研究;在宏观多晶尺度,主要通过实验观测、理论建模和数值计 算等方法研究受辐照后金属材料的物理力学性能,如图1.1所示。
1.2.1辐照缺陷的类别及演化
晶体内部受快中子等高能粒子辐照之后形成的复杂的辐照缺陷,其种类、密 度、尺寸以及性质等通常与辐照条件和金属材料自身结构相关。在辐照初期,晶 体内部的辐照缺陷主要以空位和点缺陷为主[4]。经过一定时间的演化,BCC金属 内部的辐照缺陷便主要以位错环的形式存在;而FCC金属内部的主要辐照缺陷 类型还与其层错能有关,通常层错能较低的FCC金属以层错四面体为主W,层 错能较高则以位错环(A1作为高层错能FCC金属,目前尚无在辐照铝合金中发 现层错四面体或位错坏崩塌的报道)。当辐照剂量和辐照环境温度较高时,金属 内部的辐照缺陷便主要以空洞的形式存在,如图1.2所示。
晶体内部的位错环属于一种二维面缺陷,层错四面体则属于正四面体结构的 辐照缺陷,一旦形成便较为稳定。Nita[11]对于纳米晶Cu、纳米晶Ni以及Yu [12]对于孪晶Ag的研究结果表明,同为FCC金属的纳米晶和孪晶材料,虽然 其内部界面结构比多晶材料更多,但其辐照缺陷仍以层错四面体为主。这表明, 同一种金属材料的微结构差异对内部生成的辐照缺陷的类型影响较小。
 
图U主要的辐照缺陷类型:(a)fe错环;⑼层错四面体;(c)空洞
 
辐照缺陷密度(通常指个数密度)与辐照剂量密切相关当辐照剂量处 于较低水平时,辐照缺陷(通常为层错四面体或位错环)密度随辐照剂量的上升 单调递增,大致呈线性关系;图1.3可知,当辐照剂量达到某一水平时,辐照缺 陷密度逐渐趋于饱和,之后随着辐照剂量的上升,内部辐照缺陷逐渐〇 50 100 150 〇 10 20 30 40 50 60 70
品粒大小/nm 孪胳丨7度/nm
图1.4金属材料内部的缺陷密度与⑻晶粒尺寸及(b)孪晶厚度的关系

辐照缺陷对材料物理力学性能的影响,通常与材料内部的辐照缺陷种类及辐 照环境温度有关。辐照缺陷往往会对滑移位错产生钉扎作用,并阻碍位错的继续 滑移,然而不同种类的辐照缺陷对于位错滑移的阻碍能力并不相同。另外,较多 研宄表明[15]|23_24],温度也会影响辐照缺陷与位错的相互作用。例如,Fabritsiev [151通过纯Cu的不同温度条件下的辐照力学性能研究,发现随着温度升高,滑 移位错更容易克服辐照缺陷的阻碍作用并将其湮灭。
当材料在外载条件下发生塑性变形时,滑移位错与辐照缺陷之间相互作用往 往会导致辐照缺陷发生演化,从而使其类型及数量发生改变。1^151^货3等[25_^

Robach[27]的研宄发现,辐照缺陷与滑移位错相互作用后可能导致其直接湮 灭(如图1.5所示),也可能被转化成为Frank环等其他缺陷[25]。另一方面, 滑移位错在与辐照缺陷相互作用后却并未发生类型及数量上的变化,即滑移位错 本身的密度并不会因与辐照缺陷的相互作用而发生改变[28][25]
虽然已有实验观测到辐照缺陷被滑移位错直接吸收而发生湮灭[25Ip9],但分 子动力学模拟结果显示,辐照缺陷与滑移位错相互作用后的演化过程较为复杂, 且与诸多外界因素相关tmm。例如,〇奶5”等[313通过分子动力学的方法模拟 了螺位错和刃位错与辐照缺陷的相互作用,发现辐照缺陷的演化过程受加载应变 率、温度、缺陷尺寸以及几何结构的影响,会导致诸如缺陷发生旋转、缺陷被分 割成其他类型以及缺陷部分湮灭等五种可能的结果[31][33]Nog^ret[34]认为滑移 位错与位错环相互作用的结果,主要受到滑移位错的性质(刃位错或螺位错)以 及位错环的几何构型的影响,会导致诸如位错环发生剪切、位错环被吸收以及位 错环转变为其他可滑移的构型等多种结果。Lee[3()]通过分子动力学模拟发现, 混合位错作为晶体中最常见的位错类型,须经过一系列复杂的相互作用才能使辖 照缺陷发生湮灭,仅经过一次相互作用很难导致辐照缺陷直接发生湮灭。
 
 
值得注意的是,滑移位错与缺陷之间的相互作用通常具有很强的空间性,这 会导致辐照后的金属材料在外加载荷作用下局部形成无缺陷的“位错通道”,从 而出现高度局域性的塑性变形[321。事实上,辐照缺陷于空间的分布并非亳无规 则,平面缺陷位错环所在平面一般是{111丨和丨100丨平面,层错四面体相应的层错 面通常是{111丨平面[7]。而滑移位错在不同的晶系中具有特定的滑移体系,如FCC 结构的晶体内位错在{111} <110》滑移系上滑移,BCC结构的晶体内位错滑移则 在{111} <110》、{111} <112》及{111} <123》滑移系。因此,具有特定空间分 布的辐照缺陷与不同滑移系上的滑移位错相互作用,空间特性较为明显[4]。如图 1.6所示,当在一组相距很近的滑移面上的缺陷与滑移位错相互作用后发生煙灭,

便会形成无缺陷的“位错通道”,使得位错在“位错通道”区域滑移阻力降低, 出现细观尺度上高度局域化的塑性变形[32]
此外,金属材料自身的微结构也会对辐照缺陷的演化产生影响。例如,位于 晶界附近的辐照缺陷容易迁移到晶界然后被吸收,导致晶界周围出现“无缺陷区 域”。缺陷分布的不均匀性会直接影响缺陷在晶粒内的演化[11][17]。类似地,孪 晶界的迁移也会与辐照缺陷相互作用[12]。国内外大量的分子动力学模拟结果均 显示135431,尽管金属材料的结构和性质各异,但内部的晶界或孪晶界等界面结构 对于辐照缺陷的影响却及其相似:辐照后的金属材料内部会产生大量的点缺陷和 空位,其中点缺陷更容易迁移到晶界等界面而被吸收。同时,金属内部的界面往 往也会激发出点缺陷,并移动到晶粒内部与空位发生中和,这样便使得晶粒内部 点缺陷和空位的数量同时减少,从源头上抑制了进一步演化成为的位错环和层错 四面体的数量,在一定程度上展现出抗辐照的效果18][36]
值得注意的是,金属材料内部的晶界或孪晶界等界面吸收大量的点缺陷后, 其自身的物理力学性质也会随之发生改变。分子动力学的研宂结果表明:金属材 料内部辐照缺陷的生成会引发晶界滑移和迁移[4445];晶界吸收辐照产生的点缺陷 后,其平均摩檫系数会大幅度降低,导致其力学性质的软化I4%辐照缺陷的生 成同样会引发孪晶界的迁移[47]。辐照后金属材料的晶界或孪晶界的力学行为也 是目前刚刚兴起的研究热点。
1.2.2辐照对宏观力学性能的影响
关于辐照对金属材料宏观力学性能的影响,已开展了不少实验研宄[1G][48#], 主要关注辐照剂量、辐照源性质以及辐照环境温度对材料微观结构及宏观力学性 能的影响。研究结果表明,无论是FCC还是BCC金属,其辐照后力学性能的变 化基本相似,即随着辐照剂量的增加,材料的强度上升,同时延展性下降。图 1.7(a)(b)是Al-Mg-Si合金分别在热中子和快中子辐照下的抗拉强度变化趋势 |59411。值得一提的是,当辐照剂量或辐照损伤强度超过某一临界值时,某些金属 材料(如Cu和Fe)会出现“屈服后软化”现象。8丨邮1[5()_^将其解释为位错 增殖导致流动应力的增加和缺陷湮灭导致流动应力的减小两部分机制竞争的结 果。当辐照剂量较低时,位错增殖的影响大于缺陷湮灭对流动应力的影响;当辐 照剂量超过某临界值后,大量的辐照缺陷发生湮灭对流动应力的影响开始超过位 错增殖,“屈服后软化”现象便由此产生。


 
   

Fluence (neutrons/cm2fE>0.1 MeV)
0 ##
0.00 1019 to20 1021 1022 1023 1024
Fluence (neutrons/cm2fE<1.0 eV)
图1.7 AWVfe-S〖合金在⑻快中子和(b>热中子辐照下的抗拉强度变化
辐照环境温度也会影响材料的辐照后的力学性能。Fabritsfev等115]%24]对于 不同辐照环境温度条件下FCC金属材料进行较为系统的研究,发现在相同的辐 照剂量下,辐照环境温度的上升会使材料辐照硬化的程度减弱。郁金南等p]的研 究表明,在一定的辐照剂量范围,无论铝合金化学成分如何,在辐照环境温度高 于200oC的辐照下,期服酿及抗拉酿都变俯大。

通常金属材料的强度和延性呈现出相互矛盾、此消彼长的关系,因此辐照导 致金属材料发生硬化的同时,同样会伴生脆化和功硬化系数降低[23][35][@63]等现 象。另外,辐照脆化通常被认为是导致材料失效的最重要的原因。基于大量微观 结构实验观测结果,国内外通常将辐照脆化机理归结为以下几类因素导致:(1) 辐照过程中稳定的基体缺陷,如位错环、层错四面体及空洞等缺陷密度及尺寸的 增加;(2)辐照导致的第二相颗粒或杂质,例如Al-Mg-Si合金内部在重度辐照下 通常会有MgzSi、AISFe、Al1()Mn2Si及AlSiMnFe等第二相或沉淀颗粒析出;(3) 辐照导致的Si、P及S等脆性元素在晶界或空洞等晶体缺陷附近的偏聚。通常认 为前两个物理过程对于整个金M材料的辐照脆化机制来讲最为重要,而辐照嬗变 等原因产生的Si、P及S等脆性元素沿晶界偏析,则会弱化晶界能,虽不会引起 材料屈服强度的提高,但会诱发晶间断裂,从而使辐照材料的脆性增加。
1.2.3辐照损伤效应的力学模型
基于辐照损伤效应数值模拟及实验研究结果,建立相应的理论模型,可以系 统地研究辐照损伤效应,并能够有效地预测辐照缺陷对材料宏观力学性能的影 响。目前国内外主要有两类针对金属材料(主要指辐照环境温度小于〇.3Tm、辐 照剂量较低的多晶金属材料)辐照损伤效应力学模型的建模思路:(1)将微观辐 照缺陷与宏观辐照力学性能(主要是辐照硬化)联系起来的辐照硬化模型,用以 定量描述一定的辐照剂量范围内,辐照缺陷密度、辐照缺陷平均尺寸与材料屈服 应力或流动应力增量的关系;(2)基于传统晶体塑性理论的辐照晶体塑性模型, 在晶体塑性理论框架内考虑辐照损伤效应的影响,通过材料内部的位错密度和缺 陷密度的演化规律,描述材料的辐照力学行为。
1.2,3,1辐照硬化模型
基于早期研宄的实验数据,Blewitt等[1()]及Singh等[13][64#]分别提出了相应 的辐照硬化模型来解释有关的辐照现象。8〇巧^等[67]率先建立了微观辐照缺陷与 宏观辐照硬化之间的联系,发展出了贫原子区硬化(dispersed barrier hardening, 简称DBH)模型。该模型将辐照硬化归因于辐照缺陷对滑移位错的阻碍,基于 Orowati等[68]的强度理论框架,辐照损伤引起的屈服应力增量可表示为
r = a0/jb4Nd (1-1)
其中卻为辐照缺陷强度参数,描述不同辐照缺陷对辐照硬化的贡献。//和6分别 为材料的剪切模量和伯格斯矢量的大小和J分别为辐照缺陷密度及平均尺度。

实验数据表明,金属内部的辐照缺陷以位错环为主时辐照缺陷强度参数0.3; 以层错四面体为主时印^0.2;以空洞为主时
DBH模型对于一定辐照剂量范围内,辐照缺陷导致的屈服强度及流动应力 的增量描述较好,但并不能解释某些金属在高辐照剂量下产生的某些现象,例如 金属Cu的屈服后软化现象。在DBH模型的基础上,较有代表性的是Singh[13] 发展出的缺陷级联诱导源硬化(cascade-induced source hardening,简称CISH) 模型,CISH模型将辐照硬化的原因归结为Fmuk-Read位错源在辐照条件下难以 激发出位错。但该模型对于某些合金材料的辐照力学性能的描述与实验数据吻合 较差[69],同时对于辐照硬化效应与辐照剂量的关系并未给出相应的考量[13]
1.2.3.2辐照晶体塑性模型


辐照晶体塑性理论模型是基于传统的晶体塑性理论[7G_72],加入辐照损伤硬化 的因素,并基于此分析温度、材料结构等因素对金属材料辐照力学性能的影响, 进而发展出来的。传统晶体塑性理论认为位错滑移导致材料发生塑性变形,滑移 系《的塑性应变率通常用幕次法则表示[73~74]:
其中,为相应滑移系的剪应力分量,^为表征位错在相应滑移系滑移的难易程 度的临界切应力,心和ni分别为参考应变率和应变率敏感系数。在传统的晶体 塑性理论模型中,临界切应力r/通常与金属材料自身的晶格阻力材料微结 构(例如晶体的晶粒度[75_78]或孪晶界[79]等)对位错滑移的影响r/、以及位错相 互作用对位错滑移的阻力(位错网络的背应力)r/相关。考虑到辐照损伤硬化 因素,即辐照缺陷对位错在滑移系上的滑移的阻碍作用r/,则在辐照晶体塑性 模型中,临界切应力r/的一般形式可表示为:
基于以上思路,Krishna[8()]发展了基于率无关理论的FCC金属材料辐照晶 体塑性模型。该模型的演化规律具有一定的物理基础,临界切应力被认为主要与 位错之间及位错与缺陷的相互作用相关,能够较好地描述晶粒尺度或多晶尺度的 金属材料在屈服点前后的辐照力学行为,包括辐照硬化和屈服后软化等。并通过 有限元计算,证明与相关的实验结果能够较好的吻合。
Krishna[81]还发展了针对BCC金属材料Mo的辐照理论模型。该模型将临 界切应力分为热无关和热相关两部分,其中热相关部分采用温度函数来描述,而

热无关部分由位错密度和缺陷密度决定。分析了较低辐照环境温度(约0.05 Tm 到0.2 Tm)和较低辐照剂量下金属Mo特有的辐照软化现象,认为辐照软化发生 的临界温度在一定辐照剂量范围内会随着辐照剂量的上升而降低。该模型的计算 结果与能够较好地吻合相关实验数据。
Patra等[82*^针对BCC金属材料建立了较为系统的辐照理论框架。该模型不 仅分别考虑了辐照产生的点缺陷和位错环随加载过程的演化规律,还分析了微观 因素对其他材料宏观力学性能的影响,例如辐照蠕变[84#]、位错交滑移[86]和位 错攀移[87]等。结合有限元计算,该模型不仅能够定性地描述辐照产生的局部化 塑形变形现象,理论预测的宏观多晶辐照结果与实验数据也能够较好吻合。不足 之处在于该模型考虑的影响因素较多,因而模型参数较为复杂。
13金属材料层裂损伤的研宄进展

金属材料的应变率相关特性是动态损伤演化区别于准静态损伤的重要标志。 随着航空航天、国防军工以及汽车工业等领域的发展,对材料在动态加载下的损 伤机理研宄提出了现实需求。作为一种典型动态损伤形式,层裂一直是材料动态 损伤研究和损伤演化机理研究的热点。主要因为层裂不仅包含了金属材料在冲击 载荷下缺陷的形核、增长、聚集和贯穿等物理过程,且具有实验过程简单可控、 理论分析方便等优点。材料层裂的产生过程如图1,8所示,当飞片撞击实验轼样 后,冲击压缩波入射到样品自由面,被卸载反射成为稀疏波,与来自飞片后界面 的卸载波在实验试样内部相遇并相互作用,产生拉伸应力作用,当实验试样满足 相应的动态断裂准则时即发生动态断裂,这个过程被称为层裂。
图1.8层裂破坏的⑻应力波作用机理及〇))自由面速度剖面特征示意图

早期关于层裂的主要研宄方向是根据层裂实验数据建立层裂发生的“物理判 据”。之后Davison等_提出的“损伤度”概念成为重要的理论突破。“损伤度” 概念基于连续介质理论,将层裂损伤描述为金属材料内部的微损伤形核、长大、 聚集及贯通,最后发生灾变式断裂的损伤演化过程[89]。当前对于层裂损伤演化 问题的研宄,主要通过平板撞击实验及样品回收分析获得宏观、细观和微观多尺 度认识,结合理论分析及计算机模拟损伤演化机理,从宏观响应、微细观机理、 损伤演化模型等方面对金属材料层裂过程进行综合性分析[89]
1.3.1层裂损伤的宏观响应研究
金属材料的层裂演化过程同样具有典型的多尺度特征。该过程起源于原子尺 度的点阵缺陷,并经过微损伤的形核、增长、聚集等过程形成宏观损伤。因此, 通过平板撞击实验获得宏观尺度实验数据不仅是层裂现象研究的重要方法,而且 是校验各种动态损伤理论模型的根本依据。目前,金属材料层裂的宏观响应特征 和规律作为研究重点,主要关注层裂响应随着加载条件的变化规律,以及金属材 料初始微结构对层裂的影响规律和机制两个方面。
实验试样被飞片撞击后的自由面速度曲线,尤其是通过其计算得到的层裂强 度等力学参量,是研究金属材料动态宏观响应的重要数据。国内外的研究表明 t90~9]],金属材料无论是延性或脆性材料的层裂响应对于冲击波剖面形状都较为敏 感,加载冲击波形的改变会造成材料内部加载峰值应力、应力持续时间以及加载 应变率等加载条件的变化,进而影响金属材料内部损伤演化过程。
加载峰值应力是动态加载中重要的实验设计参数,通常会影响潜在形核点的 形核饱和程度,并给损伤演化过程提供驱动力,进而对金属材料动态损伤过程产 生较大的影响[92]。然而,目前己有的实验结果,无法确定加载峰值应力对于金 属材料层裂强度的影响例如Kanel等[93]的研宄表明加载峰值应力对层裂强 度的影响不明显,而Minich等[94]则得出了层裂强度随加载峰值应力的增加而上 升的结论。Williams等[95]和Chen等[96]分别得到的实验结果表明:层裂强度随加 载峰值应力的增加先上升,到某临界值后逐渐下降。Liao等[97]通过数值模拟同 样得到了类似“先升后降”的结论,并解释为加载过程中应变率硬化与绝热温升 导致的热软化两种机制互相竞争的结果。另外,通过对实验后回收样品的表征 可以看出:加载峰值应力越大,金属材料内部损伤越严重。因此,加载峰 值应力对金属材料层裂的影响规律研宂仅通过层裂强度的分析是不够的,需要同 时结合回收样的微细观表征进行综合分析。
加载应力持续时间对金属材料层裂损伤也有较大影响。通常人们不仅关注加

载应力持续时间对于层裂强度的影响机理,还试图通过关联加载应力持续时间与 加载峰值应力构建动力学不变量。Tuler[1()1]首先发现层裂损伤是加载峰值应力 与加载时间的综合作用。1<^1^1等[1()2]结合大量的实验数据提出了层裂的动力学不 变量概念(即认为,X/为常数,其中尸和/分别为加载峰值应力及应力持续时 间),并拟合了相关参数。之后大量的实验结果表明[91][1()3]:加载峰值应力相同 的情况下,层裂强度随着加载应力持续时间的减小而增加。Li等的实验结果 表明,虽然层裂强度会随着加载应力持续时间的变化而改变,但变化量较小。 (51[1@将加载峰值应力与加载应力持续时间的乘积定义为加载冲量,证明了高 纯铝的损伤程度(即最大损伤度)与加载冲量具有临界行为特征。裴晓阳等[106] 建立了一种基于双层靶的“损伤冻结”实验技术,实现了拉伸应力持续时间单一 可控,并通过对相应的回收样品损伤截面形态表征,得到拉伸应力持续时间越长, 损伤程度越大,材料内部损伤局域化越明显的结论。
▲ Chen166】 1060 ★ Wang11071 1060 • ♦ Kane!£108]<100>
-► Kanel1933 Ultrapure Al
 
• Xiao11091 Ultrapure Al  
  ★ •〆•
.
j 
广•
 _
: 〆•
▲ ▲
〆•
 
104 10* 106 107 TensiJe strain rate (s'1)
图1.9较宽应变率下金属A1的层裂强度[89]
{edosBueus IIS.CO
 
关于加载应变率对于金属材料拉伸断裂的影响,ChenWlKanel[93]的实 验结果表明,金属A1的层裂强度在加载应变率104〜106 ^范围内随着加载应变 率的增加而递增,但纯度较高的高纯铝的层裂强度大于纯度较低的商业纯铝。随 着激光或高能粒子等加载技术的发展,动态冲击实验所能达到的加载应变率范围 拓展至104〜108 s4或更高。如图1.9是综合金属AI的一级轻气炮和激光或 高能粒子加载[1(m〇9]的实验数据,可知在较宽的应变率范围,金属A1的层裂强 度随着加载应变率的增大而单调增加,但纯度较高的高纯铝或单晶铝的层裂强度 仍然大于纯度较低的商业纯铝。从微观上讲,加载应变率增大将导致材料内部的

位错密度增加、更多滑移系被启动、孔洞形核的饱和程度提高,从而导致材料损 伤发展演化所需临界应力增大[114]。由于孔洞形核的实质是材料内部非均匀的微 结构被拉应力激活,因此对于拉伸应变率有较强依赖性[115〜' 值得一提的是, 应变率硬化效应同样会影响孔洞的增速及尺寸[117_118],但这种影响最终会随着孔 洞体积分数的增大而减弱[119]
另外,金属材料内部的微结构对于层裂损伤的影响也十分重要。层裂损伤的 本质是金属材料内部缺陷被加载拉应力激活并随时空演化的多尺度、多物理动力 学过程,金属内部的第二相或杂质颗粒及本身的缺陷(例如晶界等界面)将成为 损伤发展的起点[89][12()],对层裂的宏观响应产生重要影响。虽然人们对于晶粒度 对于Cli或其他金属材料宏观动态响应影响众说纷纭[121_123],但对于金属A1的认 识却基本相同。祁美兰等[149]、兰胜威[156]等以及 <:化11等[96]的实验结果表明,无 论是纯铝、高纯铝(单晶铝)还是Al-Mg-Si合金,在纯度相近的情况下,晶粒 度对其层裂强度均没有明显的影响。但彭辉等[89]认为宏观的实验结果缺乏说服 力:一是材料的晶粒度仅仅是统计意义上的平均量,本身就存在微观不均匀性; 二是当前实验试样自由面速度的测试以点测量的方式为主,使得实验结果必然存 在一定的分散性。总之,材料内部复杂波系与自由面相互作用导致了宏观上自由 面速度的变化,并与损伤演化行为相互影响。自由面速度曲线作为间接测量结果, 并不能直接得到材料内部损伤演化数据[124~125],需要结合介观尺度对其物理图像 的认识,进而分析损伤演化机理。
1.3.2层裂过程的损伤演化机理研宄
随着表征实验技术的发展,对于微细观尺度上层裂损伤演化的研究不断深 入,主要集中于两个方向:一是基于高精度的表征实验技术,探寻材料内部微孔 洞的形核起源及孤立损伤早期的演化行为;二是通过大量微损伤演化特征的统计 研究,获得介观尺度的物理认识,并以此解释和预测宏观尺度的响应机理[89]
早期的金相观测己发现,金属内部的微损伤主要成核于第二相、杂质颗粒和 晶界等晶体内缺陷[1&127]。人们为了获得微损伤起源的清晰认识,多选择高纯度 的多晶或单晶金属材料开展实验研究。3£121^等[128]的实验研究表明,冲击加载后 的单晶A1样品中存在着孤立的较大尺寸的孔洞,而多晶A1中则发现大量尺寸分 布不均匀的孔洞。使用EBSD对回收样品截面进行大面积的表征及统计,结果表 明,即便在同一材料中,晶界类型不同则损伤形核的难易程度也不同,例如晶界 角为25°〜50。的晶界较易形核[129],而S1和S3晶界不易形核[_。如图1.10所示, 在棑除其他影响因素后,晶界成为影响层裂损伤形核的最重要因素,晶界成核也

成为多晶体材料最重要的成核方式[131]。由于实验技术的限制,分子动力学模拟 目前在金属材料动态损伤演化研究方面扮演了极为重要的角色,提供了微细观尺 度重要的的损伤演化机理以及规律性认识[132-133]。庞卫卫等[134]的模拟结果表明, 单晶Cu共计108个不同层错面交叠构型中仅有4种能够发生孔洞形核,其余构 型则难以发生形核。?311等[135]通过分子动力学模拟指出,金属Fe内部空位团簇 的增长与温度相关。Belak[136j的模拟结果表明,加载应变率与单晶Cu孔洞间 的形核距离成反比。
原子尺度的模拟表明金属材料内部的孔洞通过表面发射位错长大[137_138]。如 图1.10所示,形核于晶界的孔洞,晶界两侧存在着的取向差导致滑移系启动的 阈值不同,导致孔洞的增长偏向于更易发射位错的一侧。另外,由于晶界分布不 均匀及与样品内部复杂波系的相互耦合,微孔洞形核有先后之分,在其增长过程 中不同尺寸损伤存在着竞争关系[139]。先形核的损伤会发生应力松弛,对附近区 域的损伤形核过程产生抑制作用;不同尺寸的损伤之间的尺寸效应同样会抑制样 品中局部区域损伤的发展,使损伤度随空间分布呈现出非连续的演化进程[140]。 这种非连续的空间演化对后续的损伤演化直至宏观损伤断裂将产生较大的影响。
 
 
微损伤的演化通常包含形核、增长和聚集三个阶段。形核是指在应力作用下 材料内部微区的非均匀性以及非平衡过程,此阶段通常忽略不同形核孔洞之间的 相互影响,因此一般采用概率分布的方法描述[1~。随着孔洞尺寸及数量的增长, 相互之间的竞争和影响逐渐加强,并对演化的进程产生及其重要的影响。一方面, 由于损伤演化的迅速发展,难以通过实验直接观测到相互作用的过程;另一方面, 相互作用中拓扑形态的不断变化,给理论分析带来极大的困难。因此,通过分子 动力学模拟获得机理认识和回收样品的统计分析,成为研究损伤演化特征的两个 重要手段。8^^5^等[142]模拟了单晶Cu中两个孔洞的聚集,结果表明当孔洞之 间的间距小于孔洞之间相互作用的临界距离时,孔洞的周围的塑性区开始相互作 用,引起局域硬化、热软化和剪切变形。因此临界距离也是重要的损伤演化参数。 邓小良等[M3]通过分子动力学模拟发现,孔洞之间相互作用的临界距离与加载方 向相关。Peng等1144]对坍塌及再形核、长大最后聚集的全过程模拟,表明剪切型 位错环发射是孔洞之间相互作用的主要机制。
对回收样品内部损伤精确的量化描述,是对损伤演化行为进行统计分析的基 础。早期研宄主要釆用金相分析与图像拼接技术相结合的方式D44]。随着损伤表 征技术的发展,层析技术[145]CT扫描及超声波等技术开始用于样品内部 损伤状态的表征,通过对样品截面的损伤表征及量化,获得材料内部损伤分布, 从而建立起损伤演化与动态加载条件之间的关联。祁美兰等[1()5][148"149:|通过对高 纯铝损伤统计,发现随着加载冲量的增加,样品内部最大损伤度存在一个临界特 征值,并认为这个临界特征值与后期的损伤聚集相关,如图1.11所示。裴晓阳 等[1〇6]的实验结果表明在高纯铜中同样存在相似的规律,该临界点与微损伤的聚 集行为相关。彭辉等[150]通过对材料损伤的空间分辨率的提高,发现损伤演化存 在空间不连续的特征,并构建了相应的模型。

 
层裂损伤演化后期会出现损伤聚集行为,该行为起源于介观尺度上损伤的相 互作用,是样品的微细观损伤向宏观断裂演化的重要阶段。通过对层裂实验回收 样品的表征,一方面需要对损伤的微细观特征进行描述,另一方面要能够描述跨 尺度的统计平均特性。因此,基于对回收样品的表征及损伤演化的微细观统计特

征,描述损伤起源及演化的机理,建立包含真实演化规律的物理模型,才能有效 提升对材料动态损伤行为的预测能力。
1.4本论文的研究目的和主要内容
综上,金属材料辐照力学性能的研宂在材料科学和力学领域己获得一定的发 展,通过实验研究、数值模拟和物理建模等手段,对辐照缺陷导致的材料发生辐 照硬化和辐照脆化等机制取得了阶段性的研究成果。然而目前对于辐照材料的物 理力学性质的研究集中于准静态拉伸加载,压缩变形及动态拉伸断裂(层裂)则 较少涉及。而结合目前层裂实验的研究进展情况表明,辐照材料内部大量分布式 微损伤的时空尺度关联及耦合效应是目前研究的主要难点。基于此,本文的主要 工作和研究内容大致安排如下:
第二章,介绍相关的加载技术、测试技术和表征技术原理,初步设计了实验 方案及实验的各项参数,为后续获得的实验结果和机理分析提供基础。
第三章,结合多种表征和测量技术,分别获得材料的化学元素成分、物理力 学参数、背散射衍射及物相分析、X射线断层摄影的三维重构图等结果。并通过 表征结果讨论了中子辐照Al-Mg-Si铝合金的脆化机理。
第四章,基于材料试验机及SHPB的宽温度及应变率实验结果,建立含辐照 损伤的位错动力学本构模型。
第五章,应用一级轻气炮加载装置驱动飞片开展了层裂实验,并对实验样品 进行了回收表征,通过对上述实验数据的分析,讨论了在不同加载条件下的变形 模式、微观组织演化及破坏机理。
第六章,本文的全文总结以及对今后工作的展望。

 

第二章实验原理与方法
2.1层裂实验主要加载和测试方法简介
第一章已经谈到,当飞片撞击实验试样后,冲击压缩波入射到样品自由面, 被卸载反射成为稀疏波,与来自飞片后界面的卸载波在实验试样内部相遇并相互 作用,产生拉伸应力,当实验试样满足动态断裂准则时即发生动态断裂,这个过 程被称为层裂。层裂与反射的拉伸脉冲峰值和宽度都是密切相关的。材料发生层 裂后,内部损伤产生的新内表面会影响后续应力波的传播,并通过实验试样自由 面粒子速度剖面上宏观地反映出来。通过对试验样品由面上测量得到的速度〜时 间历史曲线来反推材料的层裂强度以及内部损伤演化状态,并结合样品回收分析 获得宏观、细观和微观多尺度认识,结合理论分析其损伤演化机理,从宏观响应、 微细观机理、损伤演化模型等方面对金属材料层裂过程进行综合性分析。
2.1_1 —级轻气炮
金属材料层裂损伤的发生需要通过对材料进行平板撞击实验来实现。平板撞 击实验通常采用火炮或者一级轻气炮驱动飞片完成撞击。本研宄中的层裂实验均 通过顶峰多尺度研究所的014 mm —级轻气炮驱动飞片加载完成。如图2.1所示。 一级轻气炮由高压气室、发射管、靶室以及真空系统组成,高压气室内采用氮气 或氦气来驱动飞片。其主要的优点包括.•飞片(弹丸)速度精确测量并可控(弹 速在30〜1500m/s范围内)、飞行姿态平稳、获得的实验数据重复性较好等等。
 

 
—级轻气炮为一维应变的平板撞击实验实验提供了可靠的加载手段和重复 性较高的弹速,并且可以通过设计不同的飞片和实验试样的直径和厚度,以满足 不同的实验需求。为了满足一维应变的实验要求,考虑到炮管直径为14mm,本 文将飞片和试样的直径分别设计为13.1 mm和8.9 mm。同时,为了便于对发生 层裂后的试样进行回收表征,本文力图让层裂损伤发生在样品厚度方向上的中间 部分,于是将实验设计为“对称碰撞”,即将飞片与实验试样使用声速相同的金 属材料(最好是同种材料),并将二者的厚度之比设计为12。根据实验经验, 将飞片和实验试样的厚度分别设计为0.7 mm和1.4 mm,实验试样中观测到的层 裂损伤现象最为明显。
另外,在一级轻气炮驱动的平板撞击实验中,通常将飞片粘在弹托之上,以 保证飞片的速度以及飞行姿态。通常依据不同的弹速需求采用不同的弹托材料: 设计弹速较低的弹托材料以纯A1或纯Cxi为主,由于采用金属材料的弹托质量 相对较大,可获得稳定性更好的弹速;而设计弹速较高的弹托材料通常采用聚甲 基丙烯酸酯(PMMA)材料,主要因其具有质量小、易碎易拦截等优点,在满足 高弹速的同时,确保不会对实验样造成二次撞击。选好弹托材料后,通常在弹 托外侧刻两道凹槽,并分别套上相应尺寸的橡胶密封圈,用于防止弹丸在炮管内 飞行的过程中,给弹丸加速的高压气体的泄漏。
实验前打开真空泵,并依次将己经封闭好的炮管和靶室抽成真空,以此消除 空气对实验的影响。实验准备就绪后,拧动减压阀,使高压气瓶中的高压气体(氮 气或氦气)注入至高压气室,并达到该发实验弹速所对应的设计气压(实验弹速 所对应的设计气压由之前相同弹丸质量的弹速调试实验确定)。点击“发射”开 关后,高压气室内部的高压气体冲出推动弹丸,使弹丸前端的飞片以预设速度撞 击实验试样完成实验。本实验釆用基于激光光束遮断原理的激光测速技术测量飞 片的撞击速度,采用多普勒光纤探针测速系统测量实验试样的自由面速度。
 
图12 —级轻气炮加载及回收装置示意图
 
2.1.2多普勒光纤探针测速系统
在平板撞击实验中,应力波在实验试样中的传播过程,或者实验试样内部粒 子速度的变化历史,通常采用激光多普勒测速方法测量实验试样的自由面速度得 到。本文采用多普勒光纤探针测速系统(Doppler PinsSystem,简称DPS)测量 实验试样的自由面速度变化。目前该原理的系统在冲击动力学实验领域被广泛应 用,可算是集线性特性、快速动态响应、非接触测量和空间分辨率较高等优点于 一身的实时测试手段。其原理如图2.3所示。
 
图13激光多普勒测速原理图
 
从图2.3,左端的激光器发出一束频率为> 的激光,被分为两份。其中一份 激光直达探测器,称之为参考光;另一份激光通过光学探头后,被实验试样自由 面垂直反射或散射回来,再一次被光学探头收集后同样被送至探测器,称之为信 号光。根据多普勒效应,若实验试样的自由面与光纤探头之间产生相对运动,则 信号光的频率将会发生改变。假设实验试样的自由面朝着光纤探头方向相对运动 速度为v,信号光的频率将变为/卢4/*,其中频率J/被称为多普勒频移,与实验 试样自由面的速度成正比,表达式为
4^ = 2vZ)cos 沒 (2-1)
其中0为光学探头入射光与实验试样自由面的夹角,而多普勒光纤探针测速系统 的光纤探头与实验试样自由面垂直,c为光速,且有因此上式可改写为
2v(〇
A (2-2)
由上式可以看出,若能测得多普勒频移4T,则不难求出实验试样的自由面 速度V。本文通常釆用光学混频的方法直接测量多普勒频移J/。光学混频方法的 工作原理为:将两列不同频率的正弦波混合会产生“拍频现象”,且“拍频”正

好为两列正弦波的频率差。
2.1.3层裂实验“软回收”装置
平板撞击实验完成后,实验试样内部发生层裂损伤,需要使用“软回收”装 置完成回收,尽量避免回收样发生二次撞击,以便用于进行材料内部损伤的表征 和统计以及损伤机理的分析和研究。因此,“软回收”装置顺利完成实验回收任 务的要点是.•一是能够设法阻挡弹丸进入冋收仓;二是试验样品进入回收仓后需 要足够的缓冲设计。
通过前期的反复实践和改进,本文最终采用内径为9 mm的不锈钢圆环阻挡 弹丸,将样品粘于不锈钢圆环中心,当平板撞击发生后,由于飞片的直径(13 mm) 大于实验试样的直径(8.9 mm),飞片及弹丸被不锈钢圆环阻挡在回收仓之外。 冋收仓后端填满橡皮泥作为缓冲,实验试样进入回收仓后被橡皮泥减速,最后直 至陷于橡皮泥之中,从而实现整个“软回收”过程。之前进行的多次考核实验均 表明,通过前述“软回收”装置回收的加载后的实验试样,除回收试样边缘有一 些较浅且均匀的压痕外,其余部分并未发现二次撞击的变形痕迹,因此能够较好 地完成实验回收任务。
实验试样回收完成后,用线切割沿样品的直径剖开。留其中一块的截面作为 扫描电镜(含电子背散射衍射和能谱仪)的分析样品。将另一半的中间部分沿平 行于剖面的方向切下8.9mmxl 的长方体条状,用于之后的三维x射 线断层摄影技术分析。
2.2分离式霍普金森压杆技术简介
材料加载过程中的应变率效应是影响材料本构关系的重要因素。金属材料的 低应变率(10_4〜10Gs-l)加载实验通常采用材料试验机(Material test system,简 称MTS),较高应变率下材料压缩力学行为测试通常采用分离式霍普金森压杆 (split Hopkinson pressure bar,简称 SHPB),SHPB—般可测试材料在 102〜104 s-1 应变率范围内的应力〜应变曲线。常规的SHPB组成示意图如图2.4所示。
本文采用的SHPB直径为14.5 mm,弹速范围在4〜30 m/s,根据SHPB实验 试样的设计原则,本文将SHPB的实验试样设计为04x3 mm的圆柱。

Striker tminching system B;ir aMTiptmenis
   
 
 

 
 
电子背散射衍射(即EBSD)技术通常基于扫描电镜(SEM),其主要工作 原理为:电子枪向倾斜70<>的试样表面发射电子束,激发出背散射电子并形成的 衍射菊池带,通过对菊池带分析确定晶体结构、晶粒取向及其他相关信息的实验 技术。通常EBSD系统与能谱仪(Electroiifc Differential System,简称EDS)作 为基于SEM的两套重要功能系统,可与SEM同时工作、相互配合,使得SEM 除了具备获得试验样品表面形貌信息的能力外,还可同时获取该微区的晶体结 构、晶粒取向和化学元素成分分布及其他信息。


SEMEBSDEDS等的典型构成如图2.5所示。在样品台上用银胶或导电 胶粘贴并安装好样品后,通过外部操作旋转样品台,使得实验试样的待表征面与 电子枪发射方向成70°,电子枪发射出电子束与试样表面作用产生菊池带花样, 该信息经放大后进入计算机,经相关软件处理,从而获得晶粒取向成像等各种信 息。本研究所使用的顶峰多尺度研究所带电子背散射衍射系统及能谱仪的扫描电 子显微镜实物图如图2.6所示。
 
 
2.4三维X射线断层摄影技术简介
随着同步辐射X射线表征技术的发展,利用三维X射线断层摄影技术(3D X-Ray Computed Tomography,简称XCT)对材料进行三维表征成为动态损伤研 宄领域一个重要的发展方向。XCT技术主要通过单一轴面的X射线旋转照射材 料,由于不同的结构对X射线的吸收不同,可重建出断层面影像,将断层影像 用软件层层堆叠,即可形成三维立体影像。本文按照2.1.3节所述对一级轻气炮 冲击后的实验试样进行软回收并釆用线切割的方式将其切下相应的长方体条状, 作三维断层摄影。根据本文对于实验所用X射线穿透力的分析,将用于XCT表 征的回收样设计为8.9 mmxl mmx 1mm的长方体条状,通过重构出该实验试样三 维图像的方法,获取材料中层裂损伤及材料内部第二相颗粒的空间分布信息。 XCT技术对于材料内部的缺陷统计与传统的平面统计方法相比,具有无损、直 观和易于定量统计等优点。
2.5本章小结
本章首先简要描述了平板撞击驱动的层裂实验的原理,并介绍了用于一维应

变平板撞击实验的一级轻气炮以及多普勒光纤探针测量系统(DPS),并根据实 验需求设计了一级轻气炮的飞片及实验试样的尺寸,以及相应的“软回收”装置, 用于控制加载条件以及实现层裂样品的顺利回收,以便于后继的损伤表征和机理 分析。最后,介绍了较高应变率的加载装置分离式霍普金森压杆(SHPB),以 及电子背散射衍射技术(EBSD)、三维X射线断层摄影技术(XCT)等表征方 法,并按照实验要求分别进行了实验试样的形状和尺寸设计。

 

第三章退役LT21铝合金的初始表征及辐照脆化机制分析
本研究所使用的长期中子辐照后的Al>Mg-Si合金来自中国工程物理研究院 核物理与化学研究所,其国产牌号为LT21 (前苏联对应牌号为CAB_1),取自 某己退役的池式研究型反应堆靠近堆芯活性区的上联板围箱东侧某区域,实际服 役近30年,承受了较高的积分中子通量,主要功能为包围反应堆堆芯燃料及其 他组件,形成冷却通道,使冷却剂流过堆芯时带走堆芯运行所产生的热量。冯琦 杰等[1512]通过“堆芯归并”的等效计算方法,利用蒙特卡罗程序MCNP5计算 求得求得本材料在整个服役期间所经受的总积分中子通量约为2.33xl〇2() n/cm2, 其中快中子(E>0.1 MeV)通量约占20%为4.66xl〇19n/cm2,热中子通量(E<0.625 eV)约占55%为1.28xl〇2Gn/cm2。同时他们还使用洛氏硬度计和万能材料试验机 等测量了材料的洛氏硬度(96,2 HRB)、抗拉强度(126.5 MPa)和均匀延伸率 (17.5%)等力学性能参数。在此基础上,本文进行了初始表征及力学性能实验, 获得了材料的元素成分、物理力学参数、取向成像、第二相的物相以及相对位置 分布、微米级第二相及空洞的尺寸分布,为研宄材料在高应变率下的变形和损伤 奠定/基础。
3.1退役IT21铝合金的初始表征
金属材料的力学性能与其内部结构以及化学组分有密切联系,本节将通过对 退役LT21铝合金进行表征来获知其化学成分、物理力学参数及内部结构等信息。
3.1.1材料的成分分析
将五块退役LT21铝合金表面清洁、磨抛平整并用超声波清洗后,采用电子 探针分析技术(Electron probe micro analyzer,简称EPMA)对材料进行表面化 学元素成分分析。随机选取五块样品上共计30个点进行测量,取其算数平均值, 与文献中未经辐照的LT21铝合金的对照结果如表3.1所示:
表3.1 LT21铝合金的主要化学成分(wt%)
  Mg Si Fe Mn A]
LT21 0.45% 〜0.9% 0.60% 〜1.20% ? ? Balance
退役LT21 0.69% 0.68% 0.013% ? Balance
 
 


退役LT2铝合金所取的部件(上联板围箱)在反应堆运行期间经受大量中 子、y射线以及其他高能射线的辐照,除中子外,其他高能射线的辐照并不足以 引起金属材料发生显著的物理化学效应。例如7射线被金属材料吸收后,主要产 生热效应。中子辐照过程中,快中子会造成金属材料内部产生较为严重的辐照损 伤,而热中子可以使金属原子发生嬗变,退役LT21铝合金中的基体A1原子核 吸收热中子之后会产生13Af8核反应,该核反应所生成的产物13AP 不稳定,它极易发生半衰期约为2.31分钟的々衰变,而后几乎完全转变为较稳 定的14SPW。假设该核反应的截面完全等于A1的热中子俘获截面(0.23靶), 则LT21铝合金在反应堆内经受1.28xl〇2() n/cm2的热中子注量的辐照后,一个A1 原子嬗变为14SP的几率为:
1.28xl〇20x〇.23 xi〇'24 = 0.0000294
也即是说,对于LT21铝合金材料,在极端情况下其内部仅有原子百分比为
0 00294%的A1原子可能发生嬗变成为Si原子,尚不到LT21铝合金初始材料含 Si质量的百分之一。因此可认为即使服役了近30年,反应堆中热中子辐照产生 的元素嬗变,对于退役LT21铝合金的化学元素成分变化影响不大。参照图1.7(b), 当Al_Mg-Si合金所受辐照剂量小于1021 n/cm2时,热中子辐照导致的嬗变对于其 拉伸强度影响不大。
3.1.2材料的物理力学参数测量
随机选取五块08.9x1.5 mm的退役LT21铝合金样品,将样品表面清洁后用 砂纸进行粗磨,再根据阿基米德原理,使用型号为SartriusBSA224S的电子天 平依次测量每块样品的密度,得到五块样品的算数平均值,即为材料的密度 见表3.2。


在以上五块样品上涂抹相应的纵波或横波声速测量接触液后,依据相位比较 法,使用型号为Olympus 5073PR脉冲波发射/接受装置,分别测量并求得每块样 品的纵波声速和横波声速,再将五个纵波声速和横波声速分别求算数平均值,即 可得到材料的纵波声速^和横波声速c,,见表2.2,材料的体波声速〇^衣据下面 的公式求得
根据获得的纵波声速Q和横波声速q的值可求出材料的杨氏模量£[153]:



通过以上方法计算求得的体波声速杨氏模量£与泊松比v见表3.2。
p (kg/m3) C/(m/s) C, (m/s) C搈/s) E (GPa) V
2671 6492 3256 5292 75.859 0.332
表3.2退役LI21铝合金的物理力学参数
 
3丄3材料的EBSD及EDS表征结果

本研究中的EBSD实验在顶峰多尺度研究所的电镜分析实验室进行。实验前 先将退役LT21铝合金样品依次用800#、1200#、1600#和3000#砂纸进行粗磨处 理,再用磨抛机配合二氧化硅抛光液将样品磨抛至镜面光洁度,最后进行电解抛 光,以金属镊子夹持退役LT21铝合金样品作为正极,以铜棒为负极,放入新鲜 配置并用液氮冷却至-40eC的电解液中(电解液的成分为酸:V无水乙醇=1:9), 整个电解过程中持续小幅晃动夹持样品的镊子约60秒,然后取出样品。其间设 置工作电压为16.8 V,电解过程中生成电流维持在以0.15 mA以下为佳。通过电 解抛光,使退役LT21铝合金样品满足“大小合适、表面平整干净、导电性良好、 无残余应力”的EBSD实验要求。
将样品处理完毕后,使用双面导电胶或银胶将样品粘贴在EBSD专用载物台 上,并放入自带Oxford EBSD探头及EDS探头的FEI Quanta 250 FEG扫描电镜 内。待扫描电镜内部抽为真空后,设置扫描电镜的工作电压为20 kV、工作距离

为15 mm并偏转EBSD探头使其与样品上表面成70°角倾斜。使用AZtec软件 控制EBSD探头和ffi)S探头的伸缩,使其分别伸入至工作位置,并进行粗扫。 粗扫所获得的标定率符合要求,再根据粗扫的结果,将步长调整为2.0 Kim进行 精确扫描。EBSD扫描完毕后,用设备自带的HKL Channels软件进行后处理, 最后获得退役LT21错合金的取向成像图(inverse pole figure map,简称IFP图), 如图3.1所示。



表征获得的取向成像图(IFP图)可知,退役LT21铝合金的晶粒 取向(即图3.1中不同晶粒的颜色)分布较为均匀,可认为退役LT21铝合金为 无明显织构的(伪)各向同性材料。由HKL Channels软件对图3.1中晶粒尺度 的统计结果可知,其晶粒度绝大部分分布在20~200 tun范围内,平均晶粒度约为 86.78 pm,如图3.2所示。
EBS
D

图3.2退役LT21铝合金的晶粒尺寸分布
在使用EBSD探头扫描退役LT21铝合金的同时,打开EDS探头并扫描同一 区域的能谱图,可获得材料的元素成分情况,并可获得材料中与A1基体不相同 的元素(即第二相元素或杂质元素)在晶体内的组合及分布情况。将EDS获得 的非基体元素分布情况与EBSD获得的材料晶界图进行叠加,并使每种非基体元 素元素略微错开,获得的叠加效果如图3.3所示。可以看出,退役LT21铝合金 中的非基体元素主要以StfMg组合、Si+Fe组合及Si三种形式存在。通过X射 线衍射分析(X-raydiffiaction,简称XRD)技术对材料进行物相分析,如图3.4 所示,除了主峰为基体A1外,确认材料中的第二相或杂质以MgzSiAlSiFe和 单质Si三种形式存在。结合图3.3可知,在退役LT21铝合金中,AlSiFe尺寸最


 

大,在晶粒内部主要呈长条状,按照其形貌可判定为p-AlSiFe,如图3.3中区域 A所示;单质Si尺寸最小,主要呈球状,在晶界周围密集分布,如图3.3中区域 C所示;M&Si尺寸居于两者之间,主要呈段条状或球状,主要分布在晶粒内部, 如图3.3中区域B所示。
 

图3.4退役LT21的XRD物相分析结果

3.1.4材料的XCT表征结果



本研宄中的同步辐射三维X射线断层摄影(XCT)表征实验是在美国阿贡 国家实验室先进光源(Advanced Photon Source)的2BM线站上完成的。为表征 退役LT21铝合金材料在微米尺度的辐照损伤和第二相颗粒的空间分布,预先准 备了 1 mmxl mm><4 mm的退役LT21错合金条状样品,并将其安装在一个底部 固定的高精度旋转台的载物架上,该旋转台360°可旋转。实验时,同步辐射X 射线聚焦于样品上并穿透样品,被CdW04闪烁基数器检测转换成可见光,然后 使用分辨率为2048x2048的CoolSnapK4CCD相机再将可见光转换成一张张的断 层数据。将收集到的断层数据通过傅立叶逆变换的方法转化为一组截面图集合, 并导入到图片处理软件ImageJ中调整其对比度。将处理完毕后的一组截面图集 合通过三维重构软件AmiraTM重构成一幅三维图,如图3.5(a)所示,该实验结果 的最小像素点(pixel)约为0.87 jxm
图3.5退役LT21的XCT表征结果:⑻XCT三维重构结果;(b)空洞的尺寸分布统计;(c) 由于XCT获得实验数据的分辨率0.87 pm/pixel,可知三维重构图的分辨率 约为0,66jim3/voxel。如图3.5⑻,由材料的XCT三维重构图统计可知,合金内

部徼米级尺寸的第二相颗粒和辐照空洞的体积分数分别为0.11%和0.0053%。如 图3.5⑻和3.5⑹所示,微米级尺寸的第二相颗粒体积主要分布在0.66〜120 pm3 范围,平均体积为35.89 pm3,该区域内观测到的最大第二相颗粒体积为628.87 Jim3;微米级尺寸的辐照空洞体积主要分布在0.66〜20卩m3范围,平均体积为7.21 Jim3,该区域内观测到的最大辐照空洞体积为143.22 pm3。在该区域内,微米级 的第二相颗粒和辐照空洞的数量之比约为10038。


研究表明,金属材料辐照缺陷的密度和尺寸,随着辐照剂量的上升而增加, 最终达到饱和。对于辐照空洞来讲,其最终的辐照缺陷密度和辐照缺陷尺寸还与 辐照环境温度相关。文献中关于铝合金辐照空洞的研究结果如表3.3所示。由于 本研究中的退役LT21铝合金材料取自池式研宄性反应堆堆芯的上联箱围板,其 工作环境处于水池中,辐照环境温度始终在20#C〜3(TC。相较于图3.6中的文献 数据而言,本研究中退役LT21铝合金的空洞最大尺寸约为5.23 pm,远大于相 同快中子剂量在相近的辐照环境温度下产生的空洞大小,本文认为这是由于退役 LT21铝合金所取位置距堆芯较近,在反应堆内服役的过程中经历复杂的热效应 以及较长时间积累的结果。
4 , , ,. I i ...i > . , . , .   i . . ,   i
1018 1019 1〇20 1021 1022 1023 1024 1026
Fluence (neutrons/cm29E>0.1 MeV)
图16铝合金所受快中子福照剂量与生成辐照空洞的关系
3.2退役IT21铝合金的辐照脆化机制研宄
目前对于金属材料辐照脆化效应的研宄表明,导致金属材料发生脆化的主要 因素为:溶质沉淀、基体损伤和脆性元素的晶界偏聚[157]。其中,溶质沉淀和基

体损伤可以使材料的屈服强度增加;而脆性元素的晶界偏聚则可以降低材料的抗 拉强度,促进材料晶间断裂。在整个辐照过程中,中子及其他高能粒子或射线会 导致材料内第二相颗粒的尺寸及分布位置、辐照空洞的密度及尺寸、脆性元素在 缺陷附近的偏聚程度等发生改变,从而改变材料的力学性能。


使用Matlab软件对图3.2中的亚微米级的第二相颗粒及杂质元素与距其最近 的晶界相对距离进行统计,结果如图3.7所示。可以看出,第二相颗粒M&SiAlSiFe在材料中相对于晶界的位置,近似于随机分布。而超过50%的杂质Si颗 粒都聚集在晶界附近,表明元素Si的辐照偏聚现象非常严重。
从本质上讲,退役LT21铝合金的准静态拉伸断裂破坏仍然属于初性断裂, 是一个涉及到孔洞萌生、扩展和聚合的物理过程。在整个过程中,第二相颗粒起 到了重要的控制作用。通过EBSDEDS的表征实验及XRD的物相分析,确认 退役LT21铝合金中主要存在的第二相颗粒为MgzSiAlSJFe两种金属间化合 物。而从第二相颗粒的尺度量级上区分,铝合金中通常包含有三种不同尺度的、 每一种尺度都影响着断裂过程的第二相颗粒,即微米量级粗大结晶相、纳米量级 的时效强化相、介于粗大结晶相和时效强化相之间的亚微米量级的弥散沉淀相。
每种第二相颗粒在合金变形与断裂过程中的作用机制是非常复杂的。
微米量级及以上的椭球状或条状第二相颗粒,通常被称为粗大结晶相。在反 应堆内中子为主的高能粒子或射线辐照过程中,原子活动较为活跃,金属材料内 部的第二相及杂质颗粒在此过程中均会发生颗粒体积长大的现象,形成许多粗大 结晶相。合金内部的粗大结晶相在加工过程中极易发生断裂,或者在外加载荷的 作用下发生断裂形成初始裂纹源。因此通常铝合金中的粗大结晶相越多,其延展 性、初性也越差。本文将铝合金视为由结晶相与铝合金基体组成的复合材料,并 通过复合材料的拉伸应力表达式分析粗大结晶相的受力情况,研究其脆性机理。 复合材料的拉伸应力&可表示为:
^ (3_4)
式中^为基体所受拉伸应力而&为粗大结晶相所受拉伸应力,%为结晶相体积 分数。3.1.4节中通过XCT三维重构获得的数据表明,退役LT21铝合金内部微 米级的粗大结晶相体积分数约为0.11%,因此,即便粗大结晶相所受拉伸应力达 到其断裂强度a/,对退役LT21铝合金整体拉伸应力的贡献也并不显著。相反, 远小于rr/的材料整体拉伸应力,可以使得粗大结晶相处产生应力集中,使得大 量粗大结晶相发生断裂(这种断裂仍然服从于Weibull分布的统计断裂[158])。此 外,Cox等[159]的研宂结果表明,粗大结晶相的断裂强度和粗大结晶相的尺寸rc 之间的关系为:a/ocr,5。因此,基体中含有的粗大结晶相的尺寸越大、数量越 多,材料在拉伸过程中产生的初始微裂纹越多。初始微裂纹数量的增加往往意味 着裂纹间聚合的难度变小,导致材料的拉伸延性相对较低。另外,粗大结晶相的 形状(例如通常铝合金内部的第二相AlSiFe有球状的a-AlSiFe和棒状的p-AlSFe 之分)对于材料的拉伸延性也有一定的影响。但张国君等[16()]的研宄结果表明,
粗火结晶相形貌对铝合金拉伸延性的影响远不及体积分数的影响。因此,辐照过 程中产生的嬗变产物,会使结晶相的体积分数增加,拉伸延性降低。
纳米量级盘状的第二相颗粒,通常被称为时效强化相。作为铝合金内部的主 要强化相,析出强化相必然会在提高铝合金强度的同时,降低材料的延性。随着 析出强化相的体积百分数越多、尺寸越小,析出强化相的强化效果越明显,反过 来则对于材料延性的损害越强。即使如此,张国君等[16()]的研宂结果表明,金属 内部的析出强化相对延性的损害程度远不及粗大结晶相。
介于粗大结晶相和时效强化相之间的亚微米量级的第二相颗粒,通常被称为 弥散沉淀相。对于铝合金而言,在初始孔洞形核完成之后,其长大、聚合直接取 决于韧带中次级孔洞的形成、长大和聚合,因此能够引发次级孔洞的弥散沉淀相 的存在使得较大的初始孔洞易于聚合[161_163],从而降低材料的拉伸延性。另一方 面,弥散沉淀相的出现会导致晶间脆性断裂的趋势的降低[164]。采用时效强化方

法的铝合金中晶界两侧必然会有“无析出带”产生,而“无析出带”作为铝合金 内部强度最低的区域,在外载作用下很容易软化进而诱发低耗能的晶间开裂。另 外,弥散沉淀相和基体发生的界面分离是引发次级孔洞的主要方式,在外加载荷 作用下,由于铝合金基体与弥散沉淀相之间的塑性变形失配,使得沉淀相周围需 通过引入几何必须位错的方式加以协调,同时弥散沉淀相表面会受到径向拉应力 作用,当所受径向拉应力^超过临界界面强度时,沉淀相和基体即开始发生 界面脱离[165]。对于具体的基体材料和弥散沉淀相,临界界面强度〃/为常数,而 径向拉应力^则为最大主应力与由刚性颗粒和塑性基体之间不匹配引起的应 力W之和[166_167],其中印可由下式求得[165]:
crd=42aGbJ^ (3-5)
式中A和G分别为柏氏矢量和剪切模量,~为与弥散沉淀相有关的几何必 须位错密度,a=l/2rc。由于弥散沉淀相的尺寸为亚微米级,因此拥有较强的抗界 面分离性能及较高的临界界面强度因此在拉伸过程中,仅有一部分沉淀相 会最终萌生次孔洞,而同时粗大结晶相最后几乎完全发生断裂形成损伤,这也是 通常在合金材料拉伸断裂试样断面上发现的两类初窝中,大韧窝的中心间距与结 晶相的中心间距相接近,而小韧窝的中心间距却与沉淀相中心间距呈倍数关系的 原因
3.2.2辐照缺陷和辐照诱导偏聚对材料脆化机制的影响
金属内部的辐照缺陷,会导致金属材料承载有效面积减小,裂纹极易发生扩 展,从而导致金属材料的韧性降低。在辐照过程中,辐照缺陷的产生、演化及对 于金属材料宏观力学性能的影响,已在第1.2节中讨论,此处不再赘述。
杂质元素的晶界偏聚是引起金属材料晶界性能变化的一个重要原因,它可以 显著降低晶界强度,导致晶间断裂的发生。晶界偏聚又分为平衡偏聚和非平衡偏 聚。辐照诱导偏聚属于非平衡偏聚,根据Aust[17()]等和Anthny[17M72]等提出的非 平衡偏聚机理,在一定的辐照剂量下,以中子为主的高能粒子辐照而产生的过饱 和的点缺陷与溶质发生反应,形成“空位-溶质原子”复合体,并达到热力学平 衡。由于晶界是良好的空位阱,空位将在晶界附近被大量吸收,因而在晶粒内部 和晶界之间产生了复合体浓度梯度,此浓度梯度驱动复合体向晶界扩散。同时, 由于空位在晶界附近被吸收,导致复合体解体,杂质原子将富集在晶界附近,形 成非平衡偏聚,显著降低晶界强度。Hondros等1173]认为,晶界断裂强度降低是 由偏析元素导致晶界结合力降低、晶界能降低及影响晶界扩散系数降低等三方面 共同作用的结果。
33本章小结
本章首先通过不同的表征实验,分别获得了退役LT21铝合金的化学元素成 分、物理力学参数,通过EBSD和EDS同区域表征的方法获得了材料的晶粒度、 取向以及第二相颗粒和杂质的分布,通过三维X射线断层摄影的方法获得了材 料中的微米级第二相颗粒、杂质和空洞的信息,并与相关文献中的数据进行了对 比。然后讨论了金属材料在中子辐照过程中,不同尺度量级的第二相颗粒、辐照 缺陷以及辐照诱导偏聚对于材料脆化机制的影响。结果表明,微米级的第二相颗 粒(以卜AlSiFe为主的粗大结晶相)导致的界面脱离、辐照空洞导致的孔洞成 核与长大以及辐照偏聚的脆性元素(Si)导致的晶界强度降低,可能是影响退役 LT21铝合金拉伸延性乃至服役寿命的最重要因素。

【本文地址:https://www.xueshulunwenwang.com//jiaoyulei/youeryuan/1292.html

上一篇:论信息技术在初中生物教学过程中的重要性分析

下一篇:没有了

相关标签: